起于本部落内部的叛乱虽被平息，但契丹其他七部中的反对派势力仍很强大，他们乘阿保机出征归来之机，以恢复旧的可汗选举制度为旗号，夺取了他的汗之权。阿保机只好先交出旗鼓，答应退位，然后以退为进，设下了计谋，他对众人说：“我在可汗之位九年，下属有很多汉人，我想自己领一部治理汉城，可以吗？”众人都同意了。
到了炭山东南建立的汉城，阿保机率领汉人耕种，当地有盐铁，经济也很发达，阿保机采纳了述律平的计策，派心腹曷鲁转告诸部落的首领：“我有盐池，经常供给各部落，但大家只知道吃盐方便，却不知盐池也有主人，你们应该来犒劳我和部下。”众人觉得有理，便带着牛和酒来了。没想到中了阿保机的诡计，阿保机布下伏兵，等到酒酣耳热之际，便将各部落的首领全部杀死。这样一来，在镇压了迭剌部的敌对势力后，阿保机又用阴谋手段迫使契丹八部首领再一次确认了他的权力，为自己称帝建国铺平了道路。
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阿保机在后来的龙化州附近的金铃岗，建立契丹国，称大圣大明天皇帝，改元神册，以述律平为地皇后，长子耶律倍为太子。率部众建都城皇城，即后来的上京，京中建孔子庙、佛寺、道观等。他立国后，渐以宗室为南府宰相，制定《决狱法》，颁定官爵位次，设立迭剌部南北二院夷离堇，成为后来的定制。任用韩知古、韩延徽、康默记等有才学的汉人为谋士，并采纳韩延徽的建策，置州县，立城郭，定赋税，模仿汉地的制度来管理在战争中俘掠的大量汉人。从此，契丹社会在奴隶制成分仍占重要比重的情况下，封建制成分得以迅速发展。
在位之初，以部众设立宫卫骑军及州县部族军，成为契丹主要军队组成形式，还建立了一支精锐而忠诚的亲军“腹心部”，确立了森严的仪卫制度。他创设的诸种制度与开创的规模，都为后来契丹的发展奠定了基础，建西楼城为皇都。
契丹建立时，分散游牧于漠北的草原诸部比较弱小，没有形成统一的势力，东邻渤海、高丽也已大大衰落。朱温虽然取代唐朝建立了后梁，但河东的李克用、李存勖父子一直与之对抗。于是，阿保机便加紧向周边用兵，以期征服漠北，占领辽东，臣服高丽，南下幽、蓟，将统治范围推进到黄河以北。
在阿保机崛起的时代，正逢唐末五代之际，社会动荡，与契丹紧密相连、又有着重要影响的则是前晋、桀燕和后梁三个角逐的势力。这些割据中原的势力，常常将契丹作为一种借用的力量，帮助自己打击对手，扩充实力，这就给阿保机提供了向中原发展势力的契机，也刺激了他向南扩张境土的欲望。
前晋新州将领卢文进，不满李存勖征兵本部，用于进攻后梁，遂举兵投降契丹，阿保机领兵对中原发动了第一次战争，和卢文进一起攻打新州和幽州。卢文进与契丹兵进攻新州，击败晋将周德威，并乘胜围攻幽州城将近二百天。后来，晋军李嗣源的援兵到达，经过一番激战，大破契丹，阿保机在失败后，虽然被迫撤兵，但仍以卢文进为幽州留后、卢龙节度使，令其常居平州，打开了南下中原的一道门户。
镇州防御使张文礼杀死节度使王镕，向阿保机求救，一同对付李存勖，义武节度使王处直也遣子王郁求契丹出兵解镇州之围，又给契丹提供了一次插手中原事务的机会。阿保机再度率大军入居庸关，下古北口，攻陷涿州后进兵围困定州，在沙河及望都与李存勖展开大战。辽军以绝对优势围击李存勖的千骑亲军，但骁勇善战的李存勖突围而出，会合大军奋勇反击，逐北百余里。时正逢连日大雪，契丹人马缺乏食粮，死伤惨重，阿保机被迫撤退，在退兵之际法度井然，令李存勖赞叹其御兵有法。
两次用兵失利后，阿保机改变了战略部署，将进攻方向转向西北和东北，计划先征服草原诸游牧部落和素有“海东盛国”之称的强敌渤海国，解除来自侧翼的威胁，再全力南下与割据势力争夺河北、河东。
阿保机召开贵族大会，部署新的作战计划，亲率大军出征吐谷浑、党项、阻卜诸部，兵锋北抵乌孤山，曾抓获回鹘都督毕离堇，迫使回鹘乌主可汗纳贡谢罪；往西则抵达浮图城，还扫荡了北至胪朐河，西达阿尔泰山的广大地区，使契丹的势力范围大大扩展。
在西征过程中，阿保机把征服和俘虏的各族男女，改编为契丹新八部，分隶于原契丹八部管理。而契丹原八部早已规定了固定的地区，由氏族部落转变成地域居民了，这样重新编制部族，推动了统治民族和被统治民族在地域基础上的民族融合，为日后草原各游牧部落同辽朝政治关系的确立奠定了基础。
对于东北腹地，阿保机采取步步为营、稳步推进的策略，利用“鲸吞蚕食”与“远交近攻”的战略，将距离契丹本部较近的辽河流域和大兴安岭地区先纳入统治区域，待时期成熟后，进入松花江流域，消灭渤海国，进而统一东北，以此创造契丹作战四方的战略基地和大后方。
对于契丹来说，在东北的近亲奚族与自己比邻而居，关乎本土的安危。因此，被阿保机集中力量讨伐，在攻打刘仁恭的回军途中，袭击山北奚人，将其打败。派偏师讨伐奚、靅诸部及东北女真中尚未归附的部族，一概攻破降服之。
经过反复的进剿，奚族势力大为削弱，亲征西部奚族，奚人自恃地险路远，叛服不常，阿保机多次派人对他们加以招抚晓谕而不听。这次战役所向即下，分兵讨伐东部奚，也得到平定。于是，东到大海，南及白檀，西越松漠，北抵潢水，总计五部的辽西之地，均归入契丹版图。
对大兴安岭各部，阿保机则进行了反复的征讨进剿，逐步蚕食控制各部，对黑龙江上游的黄头室韦部族，他以计降之。阿保机进兵连破室韦、于厥及奚族首领辖剌哥，俘获甚众，经过多次战争，大小黄室韦和黑车子室韦先后归附契丹。
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在对汉地的战事不顺的情况下，阿保机将俘掠来的汉民大量安置在辽河中游，这又引起与渤海国的冲突，阿保机对渤海觊觎已久，而每次兴兵南掠，又惟恐其在背后偷袭。
阿保机宣布“所谓二事，一事已毕，惟渤海世仇未雪，岂宜安驻！”倾师东征渤海，进围渤海国的西部重镇扶余府，四天后便将其攻克。仅用六天，契丹军便把渤海都城忽汗城团团包围。三天以后，渤海王大諲撰率领几百名大臣开城投降，阿保机将渤海改为东丹国，封耶律倍为东丹王，号“人皇王”。
其后的六个月，阿保机留在东丹国，一方面进讨拒不归附或降而复叛的渤海残余势力，一方面就地考察如何统治这片新征服的疆土。经其决策，东丹国保留原渤海国的政府体制和封建秩序，一用汉法。在黑龙江和乌苏里江流域广置官府，实施实际管理，灭亡渤海后，阿保机将势力扩大到了渤海沿岸，攫得今东北东部以东至日本海的大片物产丰饶的土地。在拥有大片腹地后，契丹既占有了控扼其未来对手女真族的据点，还彻底解决其南攻汉地的后顾之忧。
阿保机在征服渤海、返回皇都的途中病逝于扶余，终年五十五岁，阿保机的梓宫运抵皇都，暂且停放在子城西北，群臣为他上谥号为升天皇帝，庙号太祖。阿保机次子耶律德光在述律平的拥护下，越过长兄耶律倍而得以即位，即辽太宗，阿保机被葬于祖陵。